近日，万事平台環境與化學工程學院化工系杜飛虎課題組在材料領域頂級標誌性期刊《Advanced Materials》（中科院1區，最新影響因子🪇：30.849）上發表題為“A Dendrite-Free Lithium Metal Anode Enabled by Designed Ultra-Thin MgF2 Nanosheets Encapsulated inside Nitrogen-Doped Graphene-Like Hollow Nanospheres”的研究論文，且被選為卷首插圖封面💐。2019級碩士研究生李尚奇（國家獎學金獲得者）和2020級碩士研究生張玲為共同第一作者，杜飛虎特聘副研究員和王勇教授為共同通訊作者🥷🏼，万事平台環境與化學工程學院為唯一通訊單位☝️。
圖1 《Advanced Materials》期刊上的卷首插圖封面🚐。
鋰（Li）金屬負極因其無與倫比的理論比容量（3860 mAh g-1）👙、最低的電化學電位（-3.04 V）和較輕的質量（0.534 g cm-3）而被認為是新一代充電電池的理想負極材料。遺憾的是，在考慮鋰金屬負極商業化之前，必須解決兩個長期存在的問題🧝🏻♀️👩🏽🚀：安全隱患和電化學性能差🪸💆🏼♂️。在循環過程中，負極表面形成的枝晶會刺穿隔膜，從而導致電池短路。此外🧑🏻🦼➡️，負極表面的固體電解質界面膜比較脆弱，在循環過程中易於破裂，導致電解液不斷分解並且容量快速衰退🚶🏻♂️🕵🏿。該工作將原子層沉積（ALD）和化學氣相沉積（CVD）完美結合🙅🏼，巧妙地將超薄MgF2納米片封裝在氮摻雜類石墨烯空心納米球內（MgF2NSs@NGHSs）來解決這些問題📅。采用原位光學顯微鏡、原位透射電子顯微鏡（TEM）和理論計算，分別從宏觀上觀測鋰枝晶的抑製，微觀上證明鋰選擇性沉積到空腔內部，以及在原子層面上推測初始鋰化過程🍄🟫，進而逐步研究復合材料的鋰沉積行為和機製。
圖2 原位TEM觀測鋰在MgF2NSs@NGHSs上的形成與機理🏄🏼♀️👩🏽🚒。
所設計的復合材料表現出優異的電化學性能。基於MgF2NSs@NGHSs電極的半電池🐏，在1 mA cm-2的條件下以98.6%的超穩定庫侖效率循環了590圈，而且MgF2NSs@NGHSs@Li的對稱電池顯示出超過1330h的長循環壽命👩🏻🦯➡️。由MgF2NSs@NGHSs@Li和磷酸鐵鋰（LFP）構成的全電池在1 C下穩定循環1000圈後還能保持超高的放電容量（90.6 mAh g-1）並擁有卓越的容量保持率（65.9%）🧔🏼♀️，同時展現出了優異的倍率性能。這得益於由MgF2納米片形成的均勻連續的Li-Mg固溶體內層可以降低成核過電勢並誘導Li選擇性沉積到NGHSs的空腔內。
圖3 MgF2NSs@NGHSs的全電池性能𓀆。
上述工作得到了上海市自然科學基金和上海市地方高水平高校創新研究團隊等項目的資助。
論文鏈接：https://doi.org/10.1002/adma.202201801
