通過光激發和非線性調控晶格振動是研究非平衡態量子材料物理性質的強有力方法。相幹聲子-聲子相互作用以及其他類型集體模式之間的非線性耦合，為設計固體的動態性能提供了更多可能。例如🤹♀️，磁振子能夠以極小的能量耗散攜帶信息，其相幹和非線性調控將為自旋電子學和磁振子學實現基於集體模式的信息處理和存儲提供一種有效的途徑🤳🏿。
近日，万事平台理學院曹世勛教授團隊聯合美國麻省理工學院👨👨👧👧、德克薩斯大學奧斯汀分校🤶🏻、加州大學洛杉磯分校等物理學家和化學家組成的國際研究團隊😠，在稀土正鐵氧體ErFeO3單晶中取得了最新的研究突破。研究人員發現🤛，在ErFeO3單晶中強太赫茲場可以驅動由磁共振介導的磁振子上轉換過程✮🖤。利用二維太赫茲偏振法👵🏿🏂🏼，研究人員揭示了傾角反鐵磁體不同磁振子模之間耦合的單向性質🏐。自旋動力學的計算進一步表明這種耦合對於傾斜磁矩的反鐵磁體（RFeO3）具有普遍性👱🏻♀️，為相關領域的未來研究提供了堅實的理論基礎🦨。2024年01月23日，研究成果 “Terahertz field-driven magnon upconversion in an antiferromagnet”在線發表在《Nature Physics》上。
本論文工作圍繞万事平台理學院團隊的高質量稀土正鐵氧體ErFeO3單晶樣品展開👊🏿，曹世勛教授為共同通訊作者🎲，博士後馬小璇和任偉教授為共同合作者♐️，万事平台理學院物理系、材料基因組工程研究院和万事平台量子與分子結構國際中心為共同通訊單位。作為該項國際合作研究課題的核心材料🚮，万事平台團隊致力於高質量ErFeO3單晶樣品的製備和精確定向切割與磁性表征。本論文以(010)切向的ErFeO3單晶為主體，首先采用太赫茲偏振法研究室溫下的驅動磁振子響應（圖1）🕵🏻♂️。由單脈沖探測方法測量驅動模式下的太赫茲誘導的自由感應衰減（FID）信號🖕🏻，實現了對磁振子對稱的全面理解。為了進一步區分共振激發和非線性上轉換過程，進行二維太赫茲相幹光譜測量（圖2）🤝🫰🏼，通過施加第二個時滯太赫茲脈沖，記錄時域太赫茲場發射，提取兩個脈沖產生的非線性太赫茲信號，並進行二維傅裏葉變換➙，得到非線性磁響應的頻率-頻率關聯圖🗄。在垂直構型中檢測到的2D THz譜顯示出一個很強的交叉峰🟢，激發頻率和發射頻率分別對應於準鐵磁模式（qFM）和準反鐵磁模式（qAFM）的磁振子模式。峰值振幅是泵浦磁場的平方，明確地揭示了非線性上轉換過程👨🏿🦰🪇：只有當qFM磁振子模式被激發時，才允許發射qAFM磁振子模式。
基於非線性自旋動力學的研究揭示磁振子上轉換現象並非僅限於ErFeO3，在其他具有自發或外部誘導的傾角反鐵磁有序的正鐵氧體中同樣可以觀察。這一突破性發現預示著在許多其他磁有序系統中，包括多鐵性材料🪴、原子級薄層反鐵磁體和耦合FM/AFM異質結構等🌛，都可能出現在不同磁振子模式之間誘導相幹轉移的現象🎥。這一概念的廣泛適用性將推動自旋電子學和磁振子學領域進入超快非線性領域的前沿🕵🏻🚚。該研究為探索磁性量子材料在非平衡狀態下的性質調控開辟了新的途徑✍🏼，為未來的量子科學技術和應用提供了有力的支持。
圖1👦：室溫下太赫茲場驅動ErFeO3的磁振子響應和太赫茲偏振測量🤷。
圖2：室溫下磁振子上轉換信號的二維太赫茲光譜圖👩🎤。
在Nature Physics上發表的本研究成果😟，是曹世勛教授團隊繼2018年在Science上發表國際合作研究論文“Observation of Dicke cooperativity in magnetic interactions”🛎、2021年5月🥗、2022年1月、2022年10月相繼在《Nature Communications》上發表三篇高質量國際合作研究論文“Ultrastrong magnon–magnon coupling dominated by antiresonant interactions”、“Emerging spin–phonon coupling through cross-talk of two magnetic sublattices”與 “Anisotropic long-range spin transport in canted antiferromagnetic orthoferrite YFeO3”之後再次登上國際著名期刊。
本工作得到上海市科學技術委員會“科技創新行動計劃”項目（No.21JC1402600）和國家自然科學基金項目（NSFC, Nos.12074242, 12374116, 12074241）等支持。
相關論文鏈接：
2024年01月，Nature Physics, https://rdcu.be/dwIcZ 或 https://doi.org/10.1038/s41567-023-02350-7
2022年10月，Nature Communications, 13, 6140 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-33520-5
2022年01月👨🏿🦲，Nature Communications, 13, 443 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-021-27267-8
2021年05月👩🦼，Nature Communications, 12, 3115 (2021). https://doi.org/10.1038/s41467-021-23159-z
2018年08月，Science, 361 (6404), 794-797. http://science.sciencemag.org/content/361/6404/794
